Functionalized epitaxial graphene as versatile platform for air quality sensors

┬╖ Link├╢ping Studies in Science and Technology. Dissertations рдкреБрд╕реНрддрдХ 1 ┬╖ Link├╢ping University Electronic Press
рдЗ-рдкреБрд╕реНрддрдХ
104
рдкреГрд╖реНрдард╣рд░реВ
рд░реЗрдЯрд┐рдЩ рд░ рд░рд┐рднреНрдпреВрд╣рд░реВрдХреЛ рдкреБрд╖реНрдЯрд┐ рдЧрд░рд┐рдПрдХреЛ рд╣реБрдБрджреИрди ┬ардердк рдЬрд╛рдиреНрдиреБрд╣реЛрд╕реН

рдпреЛ рдЗ-рдкреБрд╕реНрддрдХрдХрд╛ рдмрд╛рд░реЗрдорд╛

The work presented in this thesis focuses on epitaxial graphene on SiC as a platform for air quality sensors. Several approaches have been tested and evaluated to increase the sensitivity, selectivity, speed of response and stability of the sensors. The graphene surfaces have been functionalized, for example, with different metal oxide nanoparticles and nanolayers using hollow-cathode sputtering and pulsed laser deposition. The modified surfaces were investigated towards topography, integrity and chemical composition with characterization methods such as atomic force microscopy and Raman spectroscopy. Interaction energies between several analytes and nanoparticle-graphene-combinations were calculated by density functional theory to find the optimal material for specific target gases, and to verify the usefulness of this approach. The impact of environmental influences such as operating temperature, relative humidity and UV irradiation on sensing properties was investigated as well. To further enhance sensor performances, the first-order time-derivative of the sensorтАЩs resistance was introduced to speed up sensor response and a temperature cycled operation mode was investigated towards selectivity.

Applying these methods in laboratory conditions, sensors with a quantitative readout of single ppb benzene and formaldehyde were developed. These results show promise to fill the existing gap of low-cost but highly sensitive and fast gas sensors for air quality monitoring.

Der Fokus dieser Thesis liegt auf der Erforschung von epitaxialem Graphen auf SiC als Plattform f├╝r Luftg├╝tesensoren. Diverse Ans├дtze wurden untersucht, um die Sensitivit├дt, Selektivit├дt, Reaktionsgeschwindigkeit und Stabilit├дt der Sensoren zu verbessern. Die Graphenoberfl├дche wurde unter anderem mit Metalloxid-Nanopartikeln oder nanometerd├╝nnen Schichten funktionalisiert. Die funktionalisierten Sensorschichten wurden hinsichtlich ihrer Oberfl├дchenbeschaffenheit, Unversehrtheit und chemischen Zusammensetzung mittels Rasterkraftmikroskopie und Raman Spektroskopie untersucht. Die Reaktionsenergien zwischen verschiedenen Analyten und Nanopartikel-Graphen-Kombinationen wurden mit Dichtefunktionaltheorie berechnet, um das optimale Material f├╝r spezifische Gase zu finden und um die Brauchbarkeit dieser Funktionalisierungsmethode zu verifizieren. Der Einfluss von ├дu├Яeren Parametern wie Sensortemperatur, Luftfeuchte und UV-Einstrahlung auf die Sensoreigenschaften wurde ebenfalls untersucht. Um die Sensorleistung zu verbessern, wurde die erste zeitliche Ableitung des Sensorwiderstands als zus├дtzliches Signal eingef├╝hrt und ein temperaturzyklischer Betriebsmodus hinsichtlich seiner Eignung erforscht.

Durch die Anwendung dieser Methoden ist es m├╢glich, einzelne ppbs Benzol und Formaldehyd unter Laborbedingungen zu detektieren. Diese Ergebnisse sind vielversprechend, um die bestehende L├╝cke der g├╝nstigen, aber sehr sensitiven Sensoren f├╝r Luftqualit├дts├╝berwachung zu schlie├Яen.

Arbetet som presenteras i denna avhandling fokuserar p├е epitaxiell grafen p├е SiC som en plattform f├╢r luftkvalitetssensorer. Flera tillv├дgag├еngss├дtt har testats och utv├дrderats f├╢r att ├╢ka k├дnsligheten, selektiviteten, responstiden, och stabiliteten hos sensorerna. Grafenytorna har modifierats till exempel med olika metalloxid-nanopartiklar och nanolager med anv├дndning av h├еlkatodsputtring och PLD. De modifierade ytorna unders├╢ktes mot topografi, strukturell integritet och kemisk sammans├дttning med karakteriseringsmetoder som atomkraftsmikroskopi och Ramanspektroskopi. Interaktionsenergier mellan flera analyter och nanopartiklar-grafen- materialkombinationer ber├дknades med t├дthetsfunktionalteori f├╢r att hitta de optimala materialkombinationerna f├╢r specifika m├еlgaser och f├╢r att verifiera anv├дndbarheten av ytmodifieringarna. Effekten av externa faktorer som arbetstemperatur, relativ fuktighet och UV-bestr├еlning p├е avk├дnningsegenskaper unders├╢ktes ocks├е. F├╢r att ytterligare f├╢rb├дttra sensorprestanda introducerades f├╢rsta ordningens tidsderivat av sensorns resistans f├╢r att snabbare utv├дrdera sensorns respons, och ett temperaturcyklat driftl├дge i kombination med multivariat dataanalys unders├╢ktes mot selektivitet.

Genom att anv├дnda dessa metoder under laboratorief├╢rh├еllanden utvecklades sensorer med en kvantitativ avl├дsning av enstaka ppb bensen och formaldehyd. Dessa resultat visar p├е en m├╢jlig l├╢sning f├╢r att fylla det h├еlrum som finns i dagens sensorteknologier f├╢r luftkvalitets├╢vervakning, d├дr flera relevanta gaser i dagsl├дget inte kan m├дtas med kostnadseffektiva men mycket k├дnsliga och snabba gassensorer.

рдпреЛ рдЗ-рдкреБрд╕реНрддрдХрдХреЛ рдореВрд▓реНрдпрд╛рдЩреНрдХрди рдЧрд░реНрдиреБрд╣реЛрд╕реН

рд╣рд╛рдореАрд▓рд╛рдИ рдЖрдлреНрдиреЛ рдзрд╛рд░рдгрд╛ рдмрддрд╛рдЙрдиреБрд╣реЛрд╕реНред

рдЬрд╛рдирдХрд╛рд░реА рдкрдвреНрджреИ

рд╕реНрдорд╛рд░реНрдЯрдлреЛрди рддрдерд╛ рдЯреНрдпрд╛рдмрд▓реЗрдЯрд╣рд░реВ
Android рд░ iPad/iPhone рдХрд╛ рд▓рд╛рдЧрд┐┬аGoogle Play рдХрд┐рддрд╛рдм рдПрдк рдХреЛ рдЗрдиреНрд╕реНрдЯрд▓ рдЧрд░реНрдиреБрд╣реЛрд╕реНред рдпреЛ рддрдкрд╛рдИрдВрдХреЛ рдЦрд╛рддрд╛рд╕реЕрдВрдЧ рд╕реНрд╡рддрдГ рд╕рд┐рдВрдХ рд╣реБрдиреНрдЫ рд░ рддрдкрд╛рдИрдВ рдЕрдирд▓рд╛рдЗрди рд╡рд╛ рдЕрдлрд▓рд╛рдЗрди рдЬрд╣рд╛рдБ рднрдП рдкрдирд┐┬ардЕрдзреНрдпрдпрди рдЧрд░реНрди рджрд┐рдиреНрдЫред
рд▓реНрдпрд╛рдкрдЯрдк рддрдерд╛ рдХрдореНрдкреНрдпреБрдЯрд░рд╣рд░реВ
рддрдкрд╛рдИрдВ Google Play рдорд╛ рдЦрд░рд┐рдж рдЧрд░рд┐рдПрдХреЛ рдЕрдбрд┐рдпреЛрдмреБрдХ рдЖрдлреНрдиреЛ рдХрдореНрдкреНрдпреБрдЯрд░рдХреЛ рд╡реЗрдм рдмреНрд░рд╛рдЙрдЬрд░ рдкреНрд░рдпреЛрдЧ рдЧрд░реЗрд░ рд╕реБрдиреНрди рд╕рдХреНрдиреБрд╣реБрдиреНрдЫред
eReaders рд░ рдЕрдиреНрдп рдЙрдкрдХрд░рдгрд╣рд░реВ
Kobo eReaders рдЬрд╕реНрддрд╛ e-ink рдбрд┐рднрд╛рдЗрд╕рд╣рд░реВрдорд╛ рдлрд╛рдЗрд▓ рдкрдвреНрди рддрдкрд╛рдИрдВрд▓реЗ рдлрд╛рдЗрд▓ рдбрд╛рдЙрдирд▓реЛрдб рдЧрд░реЗрд░ рдЙрдХреНрдд рдлрд╛рдЗрд▓ рдЖрдлреНрдиреЛ рдбрд┐рднрд╛рдЗрд╕рдорд╛ рдЯреНрд░рд╛рдиреНрд╕реНрдлрд░ рдЧрд░реНрдиреБ рдкрд░реНрдиреЗ рд╣реБрдиреНрдЫред рддреА рдлрд╛рдЗрд▓рд╣рд░реВ рдкрдвреНрди рдорд┐рд▓реНрдиреЗ рдЗрдмреБрдХ рд░рд┐рдбрд░рд╣рд░реВрдорд╛ рддреА рдлрд╛рдЗрд▓рд╣рд░реВ рдЯреНрд░рд╛рдиреНрд╕реНрдлрд░ рдЧрд░реНрдиреЗрд╕рдореНрдмрдиреНрдзреА рд╡рд┐рд╕реНрддреГрдд рдирд┐рд░реНрджреЗрд╢рдирд╣рд░реВ рдкреНрд░рд╛рдкреНрдд рдЧрд░реНрди рдорджреНрджрдд рдХреЗрдиреНрджреНрд░ рдорд╛ рдЬрд╛рдиреБрд╣реЛрд╕реНред

рдпреЛ рд╢реГрдЩреНрдЦрд▓рд╛рдХрд╛ рдмрд╛рдБрдХреА рдкреБрд╕реНрддрдХ рдкрдвреНрдиреБрд╣реЛрд╕реН

рдЙрд╕реНрддреИ рдЗ-рдкреБрд╕реНрддрдХрд╣рд░реВ